Sim, o ideal é que você crie um email na sua hospedagem pra que consiga autenticar o envio e realizar o envio a partir do seu domínio, o que na minha opinião, torna a comunicação com o destinatário mais profissional. Você também pode fazer o que muita gente faz, que é utilizar um email do google (gmail) para realizar essa autenticação, visto que sai de graça e é mega rápido de configurar.
Com relação aos campos, em From Email Adress você vai colocar de qual email você quer que seja enviado, ou seja, o remetente. No campo SMTP Host você irá colocar o domínio smtp da sua hospedagem de email (ex: smtp.gmail.com).